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Alumni-Preis 2021

Lars-Stephan Klein für seine Masterarbeit: "Characterization and Optimization of Ultrashort Pulses for Phase-modulated Spectroscopy"

Alumni-Preis 2021

Lars-Stephan Klein


Betreuer: Prof. Dr. Frank Stienkemeier

 

Kurzzusammenfassung der Arbeit (deutsch):

Der große Fortschritt in der Erzeugung ultrakurzer Laserpulse mit Pulsdauern im Femtosekundenbereich und darunter hat in den vergangenen Jahren zahlreiche neue Möglichkeiten im medizinischen, wissenschaftlichen und industriellen Bereich eröffnet. Parallel zu dieser Entwicklung steigt der Bedarf für ein präzises, verlässliches und einfach implementierbares Verfahren zur Vermessung dieser Pulse. Das Wissen über die Eigenschaften der Pulse spielt eine entscheidende Rolle in mannigfaltigen experimentellen Situationen und erlaubt es die Übereinstimmung der erzeugten Pulse mit theoretischen Modellen zu überprüfen, womit sich auch mögliche Probleme bei der Pulserzeugung identifizieren lassen. Darüber hinaus können aus der zeitlichen Struktur der Pulse Aussagen zur zeitlichen Auflösung der durchgeführten Experimente getroffen werden. Von besonderem Interesse hierbei ist die zeitliche Veränderung der Pulsfrequenz, genannt „Chirp“ oder „Zirpe“. Beispielsweise führen Pulse, die einen solchen Chirp aufweisen zu einer signifikant höheren Photodissoziationsrate in molekularen Systemen als solche ohne Chirp.

Im Rahmen meiner Masterarbeit haben wir uns mit der Einbindung eines Pulscharakterisierungsverfahrens in ein 2D-Electronic-Spectroscopy-Aufbau (2DES) befasst. 2DES ist ein ultraschnelles Laserspektroskopieverfahren, welches elektronische Wechselwirkungen und Korrelationen zwischen Anregungs- und Detektionsfrequenzen auflösen kann. In den letzten Jahren hat dieses Verfahren Signifikanz bei der Analyse komplexer Moleküle und Biosysteme erlangt. Die Methode basiert auf der Erzeugung eines Pulszuges mit einstellbarer Zwischenpulsverzögerung zur Anregung und Detektion des Zielsystems. Um bestmögliche Resultate zu erhalten ist es hierbei erforderlich die Pulseigenschaften sorgsam zu überwachen, da Chirps die zeitliche Auflösung der Experimente verschlechtern können und die gemessenen Spektren verzerren können, was deren Analyse erschwert und zu möglicherweise fehlerhaften Resultaten führen kann.

Eine in den letzten 25 Jahren entwickelte Methode, um ultrakurze Pulse vollständig zu charakterisieren ist hierbei „Frequency-resolved optical gating“ (FROG). Dessen einfache Implementierbarkeit und Robustheit, sowie die relative Unempfindlichkeit gegenüber Rauschen machen das FROG-Verfahren zu einem der meistverwendeten Pulscharakterisierungsverfahren. In meiner Masterarbeit befasse ich mich mit Entwicklung und Einbindung eines transportablen, stabilen und über einen breiten Wellenlängenbereich einsetzbaren FROG-Aufbaus. Dies umfasst die Entwicklung eines Messaufbaus, der die genannten Kriterien erfüllt, sowie der Programmierung eines multifunktionalen Messprogramms, das neben der vollständigen Pulscharakterisierung mittels FROG auch die einfachere Pulslängenmessung mittels Intensitätsautokorrelation unterstützt.

Mit Hilfe dieses FROG-Aufbaus können die Pulse im vorhandenen 2DES-Aufbau der Nanophysikgruppe vermessen und mögliche Probleme bei der Pulserzeugung und Pulsverarbeitung identifiziert und gelöst werden.

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