Störstellenlumineszenz

Interessanterweise ließ sich kein direkter Band-Band-Übergang detektieren, dagegen aber ein intensives ,,violettes`` Störstellenband, vergleichbar der gelben Lumineszenz im $GaN$. Dies ist vermutlich so zu erklären, daß die Lebensdauer für eine Band-Band-Anregung so hoch ist, daß die Rekombination bevorzugt über die Störstellen-Niveaus (s. Abb. 5.15) abläuft. Dagegen sind bei den gebundenen Excitonen die Ladungsträgerpaare an Donatoren und Akzeptoren lokalisiert, wodurch die direkte Rekombinationswahrscheinlichkeit hoch ist.

Das Störstellenband dürfte der Literatur nach auf Sauerstoff ($3.3\:eV$) und Kohlenstoff ($4.4\:eV$) zurückzuführen sein [Tang et al., 1998]. Letzterer Peak scheint im CL-Spektrum von LS024 (Abb. 5.17) zu fehlen während er bei LS009 (Abb. 5.16) deutlich präsent ist. Eine naheliegende Quelle für $C$ wäre der für die Substrate verwendete Kohlenstoffkleber, so daß Variationen in der Klebermenge oder der Ausgasdauer zu unterschiedlichem Kohlenstoffeinbau führen können.

Bemerkenswert ist die große Breite des Störstellenbandes, die der Theorie nach auf eine Doppelrolle des Sauerstoffs zurückzuführen ist [Mattila and Nieminen, 1997] : Einerseits bildet Sauerstoff den Störstellenkomplex $V_{Al}-O_{N}$ (Kroeger-Fink Notation: $V_{Al}$=$Al$-Vakanz, $O_{N}$=$O$ auf $N$-Gitterplatz) etwa $1\:eV$ über der Valenzbandkante (tiefer Akzeptor). Andererseits liegt der zugehörige tiefe Donator mit seinem ersten Ionisationsniveau gerade $3.3\:eV$ über diesem $V_{Al}-O_{N}$ Störstellenkomplex. Obwohl diese Konfiguration die energetische Lage der violetten Lumineszenz erklären kann und ein solcher Störstellen-Komplex bei optischer Anregung wegen der starken Gitterverzerrung (Phononenkopplung) eine gewisse Linienverbreiterung zeigt, ist doch bisher keine aussagekräftige experimentelle Bestätigung erfolgt.

Insbesondere wird von Theoretikern (u.a. [Mattila and Nieminen, 1997]) erwartet, daß die genannten Störstellen, die das violette Band in $AlN$ hervorrufen, auch für die gelbe Lumineszenz in $GaN$ verantwortlich sind. Dann stellt sich die Frage, warum bei der $GaN$-Züchtung auf demselben Substratmaterial mit fortschreitender Optimierung des Wachstumsvorgangs so gut wie keine gelbe Lumineszenz mehr zu beobachten ist ($\to$ niedrige Störstellenkonzentration, vgl. Abb. 4.3):

$GaN$- und $AlN$-Epitaxie unterscheiden sich deutlich in den Wachstumstemperaturen ($GaN$: $750\temp\;T_{Pyro}$, $AlN$: $900\temp\;T_{Pyro}$) und in der Substratvorbehandlung (bei $GaN$ wird vor dem eigentlichen Wachstum eine Nukleationsschicht etwa $100 K$ unter Wachstumstemperatur gezüchtet, s. 2.1.1).

Gut vorstellbar wäre, daß die höhere Wachstumstemperatur Aktivierungsenergie für die Bildung des oben beschreibenen Störstellenkomplexes bereitstellt. Allerdings wurde gezeigt, daß für $AlN$ wegen der geringen $Al$-Diffusion im Vergleich zu $Ga$ höhere Wachstumstemperaturen notwendig sind, um Inselwachstum zu verhindern [Daudin and Widmann, 1997].

[Grandjean et al., 1997] konnte eine starke Abhängigkeit der gelben Lumineszenz von der Nitridifizierung des Saphir-Substrats nachweisen. Da bei $AlN$ und $GaN$ die Nitridifizierung des Saphir-Substrats in der gleichen Weise durchgeführt wurde, sollten sich daraus keine Unterschiede ergeben, dagegen möglicherweise aber aus dem Nukleierungs-Schritt bei $GaN$:

$AlN$ wurde bei nahezu gitterangepaßter Epitaxie bis auf erste Versuche mit den Proben LS005 & LS006 auf $Al_{2}O_{3}$, die zu ausgeprägt punktförmigem RHEED führten, nicht nukleiert. Im Lichte der nun vorliegenden Ergebnisse wäre die Durchführung eines Referenzexperiments wünschenswert, etwa die genaue Reproduktion von LS024 zuzüglich eines Nukleationsschritts bei um $100\:K$ abgesenkter Temperatur.

Im direkten Vergleich mit der Literatur betreffend $AlN$ Cathodolumineszenz zeigen sich vergleichbare Peakpositionen (z.B. [Tang et al., 1998] oder [Brunner et al., 1997]). Auch die Halbwertsbreiten (44 bzw. 64 $meV$ für $D^{0}X, A^{0}X$) sind der Literatur vergleichbar, während die Störstellenlumineszenz dort weniger intensiv ist [Tang et al., 1998]. Das erste Ergebnis zeugt von guter Kristallqualität, während zweiteres verstärkten Einbau von Verunreinigungen nahelegt, evtl. herrührend vom Kohlenstoffkleber.

Damit ist sowohl bei $GaN$ (s. 4.2.1) wie auch bei $AlN$ mit fortschreitender Optimierung der Wachstumsparameter eine deutliche Verbesserung der Material-Qualität mit optischen Charakterisierungsmethoden nachweisbar.

Als Ausblick wären wie bei den neuesten homoepitaktischen Zuchtexperimenten an $GaN$ [Thonke, 1998] im Falle einer Weiterentwicklung der $AlN$-Epitaxie eine Fülle neuer spektroskopischer Details zu erwarten: Im hexagonalen Kristallgitter sind die vom kubischen Zinkblende-Gitter gewohnten Entartungen der Valenzbänder aufgehoben, weshalb drei verschiedene Excitonen mit energetischen Abständen in der Größenordnung von $10\:meV$ zu beobachten sein sollten.